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助力“碳中和”,材料工程学院史雪荣副教授课题组在《Science Advances》上发表最新研究成果

时间:2021-11-12浏览:13来源:材料工程学院作者:史雪荣摄影:

近期,我校材料工程学院史雪荣副教授与华东师范大学化学与分子工程学院、上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室路勇教授课题组在二氧化碳CO2加氢高效合成甲醇的研究中取得重要进展,相关成果“Oxygen-deficient metal oxides supported nano-intermetallic InNi3C0.5 towards efficient CO2 hydrogenation to methanol”发表于Science出版集团子刊《Science Advances》上(2021, 7(32), DOI: 10.1126/sciadv.abi6012)。博士生蒙超为论文第一作者,澳门新萄京手机版网址史雪荣副教授、华东师范大学路勇教授、赵国锋副研究员为论文共同通讯作者。



“碳达峰、碳中和”目标下,实现CO2的资源化利用意义重大。通过催化加氢,将CO2与由风能、光能等可再生能源获得的绿氢制成液态甲醇,不仅可以与新能源绿氢工业衔接,实现氢资源的储存,而且可有效中和CO2获得“液态阳光甲醇”。 甲醇本身即为优良燃料,可以作为汽油使用,这又可直接推动甲醇汽车的应用。这一反应可为2030碳达峰、2060碳中和做出直接的贡献。

史雪荣副教授与路勇教授课题组就CO2转化开展了多项研究。该合作团队在前期工作中,通过甲烷干重整的副反应逆水煤气变换(RWGS)反应导向的预设计,结合第一性原理理论计算和实验验证,发现金属间化合物InNi3C0.5在催化CO2高效还原制CO反应中取得了前所未有的性能(接近于热力学反应平衡值的CO2转化率、高达99%CO选择性、高稳定性(iScience,2019,17:315324DOI10.1016/J.ISCI.2019.07.006)。理论计算预测InNi3C0.5金属间化合物是一种有潜力的CO2加氢合成甲醇的催化剂,但催化活性有待提高。

在此基础之上,该合作团队通过InNi3C0.5金属间化合物的纳米化负载和电子金属载体相互作用(EMSI)的裁剪调控,研制出一种新型、高效CO2直接加氢合成甲醇催化剂。实验与计算均证实该EMSIZrO2类型和界面氧缺陷密切相关。在InNi3C0.5/ZrO2系统中观察到的由EMSI控制的催化作用可扩展到其它缺氧金属氧化物,特别是InNi3C0.5/Fe3O4。在InNi3C0.5/Fe3O4催化剂上,可获得>25%CO2单程转化率和90.2%的甲醇选择性,甲烷选择性<0.1%,甲醇的单程时空收率(每克催化剂上每小时生成甲醇的量)高达2.62 gMeOH gcat-1 h-1,是目前同类研究中综合水平最好的结果。该催化剂制备简便、成本低廉、易于规模化生成,具有广泛的工业应用前景。该工作为CO2的工业化转化与应用提供了核心技术基础。上述研究结果发表于《Science Advances》。



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